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段曦东/季威/段镶锋最新Nature Materials!

飞梭掷 研之成理 2022-06-11
▲第一作者:Bo Li, Zhong Wan, Cong Wang, Peng Chen
通讯单位:湖南大学,中国人民大学,加利福尼亚大学洛杉矶分校
通讯作者:Xidong Duan, Wei Ji & Xiangfeng Duan
DOI:https://doi.org/10.1038/s41563-021-00927-2

背景介绍

二维磁性材料,如CrI3、Cr2Ge2Te6、Fe3GeTe2的发现,激发了对二维极限下磁有序情况的研究热潮,并且这些材料在磁传感和信息存储方向有极大应用前景。取决于层数和特殊的层间耦合机制,当前发现的磁性二维材料往往具备电/光可调的磁性。例如,CrI3层间表现出反铁磁耦合特性,并随层数的奇偶变化表现为铁磁/反铁磁特性;R-CrBr3和H-CrBr3分别表现出反铁磁性和铁磁性;Fe3GeTe2和Cr2Ge2Te6的居里温度随着厚度的增加而单调增加等。但是,迄今为止探索的大多数二维铁磁体在环境条件下均表现出不稳定特性,需要在高度可控的环境(惰性气体氛围或真空)中对单晶进行机械剥落而得到。这些方法产出率低、厚度控制受限、材料极易受损。因此,发展厚度可调、空气稳定的二维磁性材料的的可控合成对于该领域的进一步发展极为重要。

本文亮点

层状和非层状2D铬硫族化物的材料,如Cr2S3,CrS2和CrSe等,表现出丰富的结构和磁学特性。基于此,来自湖南大学段曦东团队、中国人民大学季威团队、加州大学段镶锋团队联合报导了二维CrSe2纳米片的可控合成及对其厚度依赖性磁学特性的研究。通过使用WSe2作为生长衬底,作者们利用化学气相沉积(CVD)工艺实现了2D CrSe2纳米片的厚度可控生长,最薄可到单层。反射式磁圆二向色性(RMCD)和磁输运测试结果表明所得纳米片随厚度从单层、双层到三层,发生了弱铁磁到为强铁磁的演变。基于第一性原理计算,WSe2衬底和CrSe2纳米片之间的层间耦合及转移电荷在磁有序调控中起到了关键作用。所得CrSe2纳米片表现出优异的环境稳定性,极大推动了对二维磁性材料及器件的研究探索。

图文解析


要点:
CVD法制备CrS2纳米片的光学显微镜图像、原子力显微镜图像及厚度分部随生长温度的调控;在生长过程中,CrS2受到WSe2衬底表面势场的影响,高分辨TEM图像表现出周期性莫尔晶格图案。


要点:
利用STEM对所得CrSe2纳米片进行结构分析。实际实验中采用了多种手段以验证所合成的纳米片组分位CrSe2而非Cr2Se3EDS和XPS元素分析得出Cr:Se元素比分别为1.00:2.05和1.00:2.03; X射线衍射研究表明,衍射峰与CrSe2更加一致;拉曼光谱显示的拉曼模态与计算得出的CrSe2共振模态一致,但与预期的Cr2Se3共振模相左。STEM图像(上图2a)、强度线分布图(上图2b,c)与其他元素组分的模拟图像较亦证明合成的材料是CrSe2,而不是其他相的Cr-Se化合物。


要点:
不同温度下16层CrSe2纳米片的极性RMCD信号清晰的表明材料在100 K以下表现出铁磁特性。而对于单层CrSe2纳米片,其RMCD信号在各个温度下都很弱。厚度依赖RMCD实验结果表明:材料的铁磁性在3层以下表现的极为微弱,仅能通过Arrot图外推出居里温度(上图f)。

要点:
利用电输运测试材料薄层器件的磁性。样品在大气中暴露,仍然维持极好的稳定性,在200天以后器件仍表现出较强的霍尔电阻信号(图e)。


要点:
构建了CrSe2/WSe2异质结模型,图c,d为两层CrSe2的FM/AFM态的自旋差分电荷密度,分别对应e,f中的电子能带结构,带隙分别为0.85 eV和0.14 eV。随层数的变化,层间FM和AFM耦合之间的能量差异表明材料在铁磁耦合下表现出能量更低的状态。

原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41563-021-00927-2

作者简介

段曦东
段曦东,湖南大学教授/博导,近年来一直从事新二维材料和二维复杂结构(包括横向和垂直异质结、多异质结、超晶格、异质结阵列)的制备、表征和在电子、 光电子、催化等领域应用等的研究。近五年相关研究以通讯作者或第一作者发表SCI论文24篇,其中IF>10的15篇(Science1篇,Nature nanotechnol.1篇,J. Am. Chem. Soc. 3篇, Chem. Soc. Rev.2篇, Nano Lett.2篇,ACS nano1篇,Adv. Mater.2篇,Adv. Fun. Mater 1篇 Angew. Chem. Int. Ed. 1篇,Small 1篇,Chem. Mater 1篇),其中热点论文2篇, 高被引论文 7 篇,论文近五年他引2800 余次,单篇论文引用超500次。有授权专利7项。获2017年湖南省自然科学一等奖(排名第二),获2017年中国电子科技十大进展奖,2018年获湖南大学岳麓学者特聘教授A岗,2019年获国家自然科学二等奖(排名第三)。他通过精确调控二维材料的化学成分和电子结构,在国际上率先制备出了人类历史上第一个原子级薄的二维材料横向异质结;并成功示范了其在光电检测、光伏效应和反相器方 面的应用。以所发表的二维材料工作为基础撰写了二维材料研究进展综述。其研究工作在www.nanototechweb.org等专业网 站引起了广泛的关注。2017年和段镶锋教授合作,实现了2D异质节、多异质节以及超晶格的可控外延生长(Science 2017),这是以湖南大学为第一作者和第一单位发表的首篇Science论文。

课题组主页:
http://nanotech.hnu.edu.cn

季威
季威,中国人民大学教授,长期致力于发展和应用独特的第一性原理计算方法,研究了多种表面量子系统和信息材料与器件等领域的前沿问题;发展了新方法,预测了新现象并部分被实验证实,解释了实验现象并提出相应的新机理和新理论,取得了一系列有国际影响力的成果。发表了包括 Science、Science Advances, Nature Communications、Nature Chemistry、Nature Nanotechnology、PRL、JACS、Nano Letters、ACS NANO、Advanced Materials 等近50篇高端论文在内的100余篇论文,总被引超过6000次,ESI 高被引论文11篇,热点论文3篇,H因子33,具体成果详见研究组主页。2011年入选教育部新世纪优秀人才支持计划、当选中国材料研究学会青委会理事。研究成果被选为2011年国际邮票素材、入选2013中国科学十大进展、2014年、2015年中国百篇最具影响国际学术论文。2015年入选中组部“万人计划”青年拔尖人才、入选教育部长江学者奖励计划青年学者;2016年获得优秀青年科学基金支持,2019年入选中科院青促会首批特邀会员。目前担任中国材料研究学会计算材料学委员会委员,青委会理事;ACS Applied Electronic Materials副主编,Science Bulletin编委。

课题组主页:
http://sim.phys.ruc.edu.cn

段镶锋
段镶锋,美国加利福尼亚大学洛杉矶分校终身教授,纳米材料学专家,美国加利福尼亚大学洛杉矶分校终身教授、博士生导师,湖南大学特聘教授,段镶锋先后主持美国国家科学基金和美国国家卫生研究院基金等多项重要课题,共发表学术论文180余篇,其中包括Science、Nature及Nature子刊20多篇,被引次数超过30000次,并拥有超过40项美国专利。

课题组主页:
http://xduan.chem.ucla.edu/

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